Aligi Sassu nacque a Milano il 17 luglio 1912, in Lombardia, da Lina Pedretti, originaria di Parma, e Antonio Sassu, sardo, che nel 1894 era stato uno dei fondatori del Partito Socialista Italiano a Sassari e che nel 1896 si era trasferito a Milano. Il padre, legato da una forte amicizia a Carlo Carrà, lo condusse nel 1919, a soli sette anni, all’Esposizione Nazionale Futurista presso laGalleria Moretti di Palazzo Cova, che vedeva riuniti i più grandi futuristi e le giovani leve.
All’inizio del 1921 la famiglia Sassu si ritrasferì in Sardegna, a Thiesi in provincia di Sassari, dove Antonio aprì un negozio. Lì Aligi frequentò la scuola elementare e conobbe per la prima volta i cavalli, che diventeranno poi il suo marchio, ed i colori accesi della Sardegna che permeeranno la sua pittura. Dopo una permanenza di tre anni, la famiglia ritornò a Milano e qui Aligi mostrò ancor più il suo interesse per la lettura e l’arte futurista.
Nel 1925, con la famiglia ormai in ristrettezze economiche, fu costretto a lasciare la scuola. In un primo tempo svolse il lavoro di apprendista presso la Pressa, un’officina litografica; l’anno successivo quello di aiutante di un decoratore murale; al contempo, frequentando i corsi serali, riuscì poi a concludere gli studi. Insieme all’amico e designer futurista Bruno Munari, si presentò a Filippo Tommaso Marinetti, fondatore del Futurismo. Questo incontro fu proficuo: nel 1928 fu invitato da Marinetti a partecipare con le sue opere alla Biennale di Venezia.
Poco tempo dopo, insieme a Bruno Munari, definì il Manifesto della Pittura “Dinamismo e riforma muscolare” (che rimarrà inedito fino al 1977), assumendo come presupposto di base la rappresentazione di forme dinamiche anti-naturalistiche..
Nel 1934 soggiornò per un periodo di tre mesi a Parigi (in rue Elisée des Beaux Artes) studiando a fondo le opere di Matisse, Théodore Géricault, Delacroix, Cezanne ed i dipinti dei pittori dell’Ottocento esposti al Louvre.
Nel 1935formò il Gruppo Rosso con Nino Franchina, Vittorio Della Porta ed altri. Del 1936 è Il Caffè, uno dei suoi quadri più celebri che rappresenta la Coupole di Parigi, così pure I Concilii, visione satirica del clero di Roma. Nel frattempo il suo impegno politico aumentò e, quando in Spagna scoppiò la Guerra civile, diventò un attivo antifascista. Antifranchista e simpatizzante dei partigiani spagnoli, dipinse la Fucilazione nelle Asturie.
Accusato di complotto, rinchiuso nel carcere di Regina Coeli a Roma, attraversò un periodo piuttosto problematico alla fine del quale riprese la pittura. Solo nel 1941 poté esporre nuovamente. Pur partecipando da tempo in modo attivo a Corrente, il periodico di opposizione culturale al regime, Sassu preferì optare per una “personale”, non aderendo alle mostre collettive degli artisti del tempo.
Nel 1943 illustrò i “Promessi sposi” del Manzoni con cinquantotto acquerelli. Presenterà queste tavole successivamente, nel 1983, nella casa Manzoni a Milano.
Al 1968 appartengono vari dipinti di grandi dimensioni, fra i quali il Che Guevara, donato al Museo de L’Avana. Nel 1969, alla Biennale, gli viene attribuito il 1º premio del muro dipinto. Nel 1972 sposa Helenita Olivares. Viaggiando fra Maiorca e l’Italia collaborò nel 1973 ai Vespri siciliani per la riapertura del Teatro Regio di Torino. Al Vaticano gli venne dedicata una sala nella Galleria dell’Arte moderna. Tre anni dopo realizzò due mosaici per la parrocchia di Sant’Andrea a Pescara e l’anno successivo espose le sue opere nelle città di Rotterdam, Toronto e Maiorca. È del 1984 una prima mostra antologica a Ferrara, al Palazzo dei Diamanti, e poi a Roma a Castel Sant’Angelo, a cui seguì quella di Milano, al Palazzo Reale.
Nel 1996 donò 356 opere, realizzate a partire dal 1927, alla città di Lugano: si ha così la nascita della Fondazione Aligi Sassu e Helenita Olivares che da allora ha allestito mostre tematiche con i suoi lavori. Il 25 giugno 1999 nasce la Fondazione Aligi Sassu e Helenita Olivares a Maiorca per volontà dei coniugi Sassu. Il 31 marzo del 2000 viene costituita a Besana in Brianza l’Associazione Culturale onlus Amici dell’Arte di Aligi Sassu. Morì a Pollença il 17 luglio dello stesso anno, all’età di 88 anni, proprio il giorno del suo compleanno.